なぜかvb.netではKeyイベントはフォーカスされているコントロール(例えばテキストボックスやボタンなど)にて受け取っていて、デフォルトではフォームで受け取ることができない仕様のようです。開発者がハマるポイントです。ですが、以下のようにLoadイベントなどでKeyPreviewプロパティをTrueに設定すればフォームで受け取ることができるようになります。
Private Sub Form1_Load(sender As Object, e As EventArgs) Handles Me.Load
Me.KeyPreview = True ' キーイベントをフォームで受けるように設定
End Sub